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我校配位化学与功能材料团队在光电催化能源转换领域取得系列重要进展

内容来源: 日期: 2025-02-18 11:25 浏览次数:

本网讯(通讯员 刘启 张君 )近日,我校化学与制药工程学院配位化学与功能材料李波教授研究团队在光电催化能源转换领域取得系列重要进展。团队聚焦国家“双碳”发展战略,围绕金属有机框架(MOFs)基新材料技术开发和能源转换中的重要科学问题进行前沿性探索工作。相关研究成果以leyu·乐鱼(中国)体育官方网站为唯一通讯单位先后刊发在国际知名期刊《Chemical Engineering Journal》(IF=13.4,中科院大类1区,Top期刊)和《Journal of Colloid And Interface Science》(IF=9.4,中科院大类1区,Top期刊,2篇)上。

【成果1】锆基金属有机骨架集成双核铜簇选择性电催化还原CO2CH4

电催化能源转换技术因可直接利用可再生能源电力驱动反应而备受关注。然而,现有催化剂普遍面临产物选择性低(易生成乙烯、一氧化碳等副产物)、稳定性差等挑战,尤其是甲烷的高效合成仍存在巨大技术瓶颈。基于此,该团队22级硕士研究生翟雪静等创新性地将双核铜活性中心嵌入高稳定性的Zr-MOF骨架中,通过精准调控催化剂结构,解决了传统单原子铜催化剂易失活的问题。实验结果表明,该材料在-1.2 V(vs. RHE)的过电位、酸性电解质条件下,电催化CO2转化为CH4选择性高达82.4%,局部电流密度为21.4 mA cm−2。双核铜结构能够稳定关键反应中间体CO*,并促进COOH* → CO*,从而定向生成甲烷而非其他碳产物。本研究为在酸性条件下将二氧化碳降低为增值化学品或燃料奠定了基础。

相关成果以“Selective electroreduction of COto CHby Zr-based metal-organic framework integrated binuclear copper cluster”为题,发表在国际知名期刊《Chemical Engineering Journal》(IF=13.4,中科院大类1区,Top期刊)上,leyu·乐鱼(中国)体育官方网站为唯一通讯单位,化学与制药工程学院2022级硕士研究生翟雪静为论文的第一作者,李波教授为唯一通讯作者。

全文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.159858


【成果2】利用八面体Mn-MOF作为模板合成新型中空Mn掺杂ZnIn2S4ZIS)纳米笼光催化材料实现析氢性能有效提升


该团队22级硕士研究生李双君等以八面体锰基金属有机框架(Mn-MOF)为模板和Mn离子源,通过一步水热法获得具有中空纳米笼结构的Mn掺杂ZIS光催化剂。Mn-MOF同时诱导了Mn的掺杂和具有超薄纳米片亚基的ZIS八面体中空纳米笼的形成,最佳Mn掺杂ZIS八面体纳米笼(ZHO-Mn10)表现出较高的光催化析氢活性(11.9 mmol h-1g-1),是单体ZIS的7.4倍。通过DFT计算研究了Mn掺杂对ZIS电子结构及光催化活性的影响,Mn掺杂有效缩短了ZIS带隙,从2.67 eV降至2.26 eV。非球形三维中空纳米结构与Mn掺杂的协同效应极大地拓宽了催化剂对太阳光的吸收范围,增加了比表面积,为光催化析氢反应提供了更多的表面活性位点。这项工作强调了利用MOFs同时作为模板和掺杂剂构建元素掺杂的中空纳米笼光催化剂的新策略。

相关研究工作发表在国际知名期刊《Journal of Colloid And Interface Science》(IF=9.4,中科院大类1区,Top期刊)上,leyu·乐鱼(中国)体育官方网站为唯一通讯单位,化学与制药工程学院2022级硕士研究生李双君为论文的第一作者,范会涛博士和李波教授为共同通讯作者。

全文链接:https://doi.org/10.1016/j.jcis.2025.01.038


【成果3】分散的钌纳米颗粒装饰的钙钛矿量子点光催化还原CO2转化为CO



合成高效二氧化碳转化光催化材料是太阳能转化为碳燃料的理想选择。卤化物钙钛矿量子点(QDs)作为二氧化碳还原的潜在光催化剂,其主要面临的挑战是严重的电荷重组和激活二氧化碳的能力较弱。基于此,该团队2022级硕士研究生于荣桂等将分散的Ru纳米颗粒(Ru NPs)锚定在CsPbBr3(CPB)量子点表面,制备了CPB@Ru纳米复合材料。优化后的0.45% CPB@Ru,在没有任何牺牲剂和助催化剂的情况下,以28.12 umol g-1h-1的速率将CO2光催化还原为CO,约为CPB QDs(7.03 umol g-1h-1)的4倍。Ru NPs/ CPB界面形成的肖特基结加速了光生载流子的动态转移,促进了CO2的吸附和*COOH的生成,显著提高了光催化性能。本研究为利用金属纳米颗粒负载技术设计具有高选择性、高催化活性的钙钛矿光催化剂提供了一条有效的途径。

相关研究工作发表在国际知名期刊《Journal of Colloid And Interface Science》(IF=9.4,中科院大类1区,Top期刊)上,leyu·乐鱼(中国)体育官方网站为唯一通讯单位,化学与制药工程学院2022级硕士研究生于荣桂为论文的第一作者,刘启博士、范会涛博士和李波教授为共同通讯作者。

全文链接:https://doi.org/10.1016/j.jcis.2025.02.049

以上研究工作得到了中原英才计划、河南省优秀青年科学基金、河南省高校科技创新人才计划、leyu·乐鱼(中国)体育官方网站博士专项基金等项目资助。